ในรัชกาลที่ ๕ ปี พ.ศ. ๒๔๑๘ พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว ได้เสด็จพระราชดำเนินทรงทอดกฐินที่วัดโสมนัสวิหาร ได้ทรงบรรจุ พระบรมสารีริกธาตุ ซึ่งทรงได้รับมาจากอินเดีย ที่เจดีย์องค์ใหญ่ ดังปรากฏในหนังสือข่าวราชการ ซึ่งพระองค์เจ้าเทวัญอุไทยวงศ์ ( สมเด็จ ฯ กรมพระยาเทวะ วงศวโรปการ ) ทรงบันทึกไว้ว่า

“เสด็จพระราชดำเนินพระราชทานพระกฐินกรุงเทพ ฯ ณ วันพุธ เดือน ๑๑ แรม ๑๓ ค่ำ ปีกุน สัปตศก ศักราช ๑๒๓๗ ( พ.ศ. ๒๔๑๘ ) เวลาเที่ยงกับ ๒๐ มินิต ( นาที ) พระบาทสมเด็จพระเจ้าอยู่หัวทรงเครื่องฉลองพระองค์เต็มยศอย่างตำรวจ ( สีน้ำเงิน ) ทรงเครื่องราชอิสริยยศอย่างสูงทั้ง ๔ องค์ แต่สายสะพายนั้นเป็นสายสำหรับนพรัตนราชวราภรณ์ (เหลือง) เสด็จออกทรงพระราชยานแต่พระทวารหน้าพระที่นั่ง สมมติเทวราชอุปบัติ ไปประทับ ที่เกยท่าราชวรดิษฐ์ เสด็จพระราชดำเนินทรงเรือพระที่นั่งทวยเทพถวายกร พร้อมด้วยเจ้าพนักงานตามเสด็จในเรือพระที่นั่ง คือ พระองค์เจ้ากาพย์ กนกรัตนเอดเดอกง ๑ พระยาภาสกรวงศ์ ๑ เจ้าหมื่นสรรเพธภักดี ๑ เจ้าหมื่นศรีสรลักษณ์ ๑ เจ้าหมื่นไวยวรนาถ ๑ เจ้าพนักงานกรมภูษามาลา ๒ กรมมหาดเล็ก ๑ กรมอาลักษณ์ ๑ กรมหมอ ๒ กรมแสง ๔ กรมฝีพาย ๒ รวม ๑๗ ฝีพาย ๕๑ รวม ๖๘ เรือวิมานเมืองอินทร์เป็นเรือพระที่นั่งรอง เรือไตรสรมาศ ( คือเรือผ้าไตรองค์กฐิน ) มีเรือขบวนแห่ตามเคยเหมือนแต่ก่อน

ระยะทางแต่ว่าท่าราชวรดิษฐ์ถึงฉนวนวัดโสมนัสวิหารที่ ๑ เป็น ๑๑๓ เส้น เวลาบ่ายโมงครึ่ง จึงประทับเรือพระที่นั่ง ที่ฉนวนหน้าวัด แล้วจึงเสด็จพระราชดำเนินขึ้นทรงพระราชยานไปประทับที่ประตูกำแพงแก้วหน้าพระอุโบสถ แล้วจึงเสด็จราชดำเนินไปประทับที่พระเจดีย์ ขึ้นบนเกย ซึ่งปลูกติดกับพระเจดีย์

เวลาบ่ายโมงกับ ๔๓ มินิต ( นาที ) ทรงบรรจุพระบรมธาตุ บรรจุในกล่องเหล็กและมีแผ่นศิลาข้างด้านหน้าจารึกพระไตรลักษณ์ และด้านหลังจำหลักเป็นดวงชะตาวันประสูติ คือ วันพุธ เดือน ๖ ขึ้น ๑๕ ค่ำ ปีจอ ลงในแผ่นที่ ๑, แผนที่ ๒ นั้น ด้านหน้าเป็นอริยสัจ ด้านหลังเป็นดวงชะตา วันได้ตรัสรู้ คือ วันอาทิตย์ เดือน ๖ ขึ้น ๑๕ ค่ำ ปีระกา, ในแผ่นที่ ๓ นั้น ด้านหน้าเป็นปฏิจจสมุปบาท ด้านหลังเป็นดวงชะตาวันปรินิพพาน คือ วันจันทร์ เดือน ๖ ขึ้น ๑๕ ค่ำ ปีกุน, ศิลาทั้ง ๓ แผ่นนี้ ปิดทองล้วน ถุงผ้าขาวห่อแล้ว เจ้าพนักงาน เจ้าพนักงานราชบัณฑิต ได้เชิญทูลเกล้า ฯ ถวาย

ครั้นทรงบรรจุในพระเจดีย์เสร็จแล้ว จึงเสด็จพระราชดำเนินกลับเข้าประทับในพระอุโบสถ ทรงนมัสการพระพุทธปฏิมากรแล้ว นายบำเรอ จึงทูลรายงานพระสงฆ์ คือมีจำนวนพระสงฆ์จำพรรษาในพระอารามนั้น พระราชาคณะ ๑ หม่อมเจ้าพระในกรมหลวงสรรพศิลปะปรีชา ๑, หม่อมราชวงศ์ในหม่อมเจ้าเนตรในกรมหมื่นสุนทรธิบดี ๒, ฐานานุกรม ๘,เปรียญ ๓, อันดับเรียนคันถธุระ ๒๐, อันดับเรียนวิปัสสนาธุระ ๒๖ รวมพระสงฆ์ ๖๑ รูป แล้วพระราชทานเทียนอุโบสถแก่พระองค์เจ้าวัฒนานุวงศ์ ไปถวายพระ แลผ้าห่มพระพุทธรูปแก่ภูษามาลาแล้ว จึงพระราชทานกฐิน ตามธรรมเนียมธรรมยุติกา พระพิมลธรรม ( ทับ พุทฺธสิริ ป. ๙ ) เป็นผู้ครองกฐิน และทรงประเคนผ้าไตรปี ๑๔ ไตร แล้วทรงพระกรุณาโปรดเกล้าฯ พระราชทานไตรปีแก่พระวุฒิการบดีให้นำไปพระราชทานแก่พระวินัยธร ( ด้วง ) ที่กุฎีซึ่งอาพาธอยู่

ครั้นพระสงฆ์ครองผ้าแล้ว จึงทรงพระกรุณาโปรดฯ ให้สมเด็จเจ้าฟ้าจาตุรนต์ถวายเครื่องบริขาร และพระสงฆ์อนุโมทนาทานและยถาสัพพี แล้วจึงเสด็จพระราชดำเนินกลับลงทรงเรือพระที่นั่ง เวลาบ่าย ๒ โมงกับ ๑๙ มินิต ออกเรือพระที่นั่งแต่ฉนวนหน้าวัดโสมนัสวิหาร ไปเป็นทาง ๓๕ เส้น ๗ วา เวลาบ่าย ๒ โมง กับ ๓๒ มินิต ถึงฉนวนหน้าวัดบรมนิวาสที่ ๒.”

พระบรมธาตุที่บรรจุไว้ในพระเจดีย์องค์ใหญ่ วัดโสมนัสวิหาร นี้ เท่าที่ค้นพบหลักฐาน ปรากฏว่า มีการบรรจุไว้ถึง ๓ ครั้ง ในระยะกาลที่ห่างกัน การบรรจุครั้งที่หนึ่ง สันนิษฐานกันว่า คงจะได้บรรจุในสมัยรัชกาลที่ ๔ เมื่อทรงสร้างพระเจดีย์องค์นี้เสร็จใหม่ ๆ เพราะทางวัดได้พบองค์พระบรมธาตุ ที่บรรจุไว้ที่องค์พระเจดีย์ เมื่อวันที่ ๒๓ มีนาคม ๒๕๐๗ สาเหตุที่ได้พบในครั้งนี้ คือ ในการเริ่มโบกปูนจะปิดกระเบื้องโมเสสที่พระเจดีย์เป็นครั้งที่ ๒ เมื่อปี ๒๕๐๗ นั้น คนงานได้กะเทาะปูนเก่าที่องค์พระเจดีย์ออก และได้พบที่บรรจุพระบรมธาตุ เมื่อวันที่ ๒๒ มีนาคม ๒๕๐๗ แล้วได้มากราบเรียนให้พระเถระผู้ใหญ่ในวัดโสมนัสวิหารขณะนั้นทราบ รุ่งขึ้นวันที่ ๒๔ มีนาคม พระเถระผู้ใหญ่ในวัดหลายรูป ได้ประชุมตกลงกันให้เจาะช่อง ที่ปิดไว้นั้นออกในทันทีที่ช่องบรรจุพระบรมธาตุเปิดออก กลิ่นน้ำมันจันทน์ ซึ่งถูกบรรจุไว้ในช่องนั้นเพื่อบูชาพระบรมธาตุและของอื่น ๆ อีกหลายอย่าง หลักฐานต่าง ๆ ที่พบในครั้งนี้ ไม่เหมือนกันกับหลักฐานต่าง ๆ ที่ระบุไว้เมื่อครั้งบรรจุเมื่อ พ.ศ. ๒๔๑๘ จึงสันนิษฐานกันว่าพระบรมสารีริกธาตุทีพบเมื่อวันที่ ๒๓ มีนาคม ๒๕๐๗ นั้น เป็นพระบรมธาตุที่ทรงบรรจุไว้ในสมัยรัชกาลที่ ๔ เมื่อทรงสร้างพระเจดีย์เสร็จใหม่ ๆ

ส่วนพระบรมธาตุที่พระบาทสมเด็จพระจุลจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว ทรงบรรจุเมื่อ พ.ศ. ๒๔๑๘ ตามหนังสือราชการที่พระองค์เจ้าเทวัญอุไทยวงศ์ ทรงบันทึกไว้นั้น คงจะเป็นการบรรจุเป็นครั้งที่สอง

อนึ่ง ในคราวที่ได้พบพระเจดีย์บรรจุพระบรมธาตุ เมื่อวันที่ ๒๓ มีนาคม ๒๕๐๗ ทางวัดโสมนัสวิหาร ได้อัญเชิญพระบรมธาตุอื่นอีกขึ้นไปบรรจุ ไว้ในที่เดียวกัน ในคราวนี้ด้วย กล่าวคือ สมเด็จพระวันรัต ( จับ ฐิตธมฺโม ป.ธ. ๙ ) ในสมัยที่ยังเป็นพระธรรมวราลังการอยู่ในขณะนั้น ได้ให้อัญเชิญพระเจดีย์ ๓ กษัตริย์ ซึ่งบรรจุพระบรมธาตุ อันเป็นสมบัติของพระพุทธวิริยากร ( จันทร์ ) ซึ่งตกทอดมาถึงพระสิริปัญญามุนี ( ช่วง ) เมื่อพระสิริปัญญามุนี ได้มรณภาพแล้ว ทางวัดก็ได้อัญเชิญไปไว้ในพระอุโบสถ จึงให้อัญเชิญพระเจดีย์ ๓ กษัตริย์ซึ่งบรรจุพระบรมธาตุนี้ ขึ้นไปบรรจุไว้ในพระเจดีย์ใหญ่ครั้งนั้นด้วย พร้อมกันนั้นก็ได้อัญเชิญพระเจดีย์งา บรรจุพระบรมธาตุที่ค้นพบปนกันอยู่กับพระเครื่องในผอบแก้วบรรจุไว้ด้วย. ในครั้งนี้นอกจากจะได้บรรจุพระบรมธาต ุลงไว้ดังกล่าวมาแล้ว ทางวัดได้บรรจุสิ่งที่ควรบูชาอย่างอื่น ๆ ไว้อีกด้วย ดังนั้น การบรรจุครั้งนี้จึงจัดว่าเป็นการบรรจุพระบรมธาตุในพระเจดีย์ใหญ่ ของวัดโสมนัสวิหารเป็นครั้งที่สาม

ฉะนั้น พระเจดีย์องค์ใหญ่ วัดโสมนัสวิหาร จึงเป็นพระมหาเจดีย์ที่สำคัญ เป็นปูชนียสถานที่ควรแก่การสักการบูชาของพุทธศาสนิกชนทั้งปวง เป็นพระเจดีย์ที่สูงเด่นและสวยงามในนครหลวง อันเป็นสมบัติของชาติที่ชาวไทยทุกคนควรภูมิใจและช่วยกันพิทักษ์รักษาไว้ตลอดไป.